偷拍自慰

过渡金属二硫属化物（TMDs）因其优异的电催化特性，已成为析氢反应（HER）中极具潜力的电催化材料。TMDs具有独特的层状结构，便于剥离，从而在基面上暴露出大量活性位点。然而，半导体型TMDs基面为惰性，而金属型TMDs虽然基面活性较高，但其催化稳定性较差。因此，如何协同优化TMDs基面活性与长期稳定性，是推动TMD基电催化剂能够实际应用于氢能产业的关键。近年来，高熵策略被广泛应用于提升催化材料的性能。晶格畸变效应作为高熵材料的一种核心特征，已被证明能显著提高材料的强度与硬度。然而，利用高熵材料的晶格畸变效应提升电催化性能的具体机制尚未被报道。

近日，偷拍自慰 袁文霞教授团队报道，高熵材料的晶格畸变效应可协同调控TMDs基面电催化析氢反应活性与长期耐久性。他们设计并合成了一种高熵二硒化物(ReNbTaMoW)Se2（简称HESe2）。其组成设计原则为：Nb、Ta、Mo和W构建高熵构型；Re的引入可增大晶格失配，从而增强晶格畸变。该材料展现出独特的晶格畸变特征与优异的HER活性，作为电解槽阴极催化剂展现了出色的长期稳定性。本工作揭示了晶格畸变效应这一此前被忽视的策略在优化TMD基电催化剂基面活性与稳定性中的关键作用，为高熵层状催化剂的设计提供了新思路。

基于单晶X射线衍射和原子分辨透射电子显微镜解析的HESe2晶格畸变

HESe2可通过固相烧结法实现大批量合成，合成的材料为微米级多晶，五种过渡金属元素与硒元素在材料中均匀分布。单晶X射线衍射和原子分辨透射电子显微镜的结果揭示，HESe2的结构基元为TMDs中常见的六配位三棱柱构型，但却呈现出独特的五重调制结构特征，过渡金属原子从原本的单一占位分裂成三种占位，这源于显著的晶格畸变效应。这是首次在TMDs中发现畸变的三棱柱结构，展示了高熵策略在诱导晶格畸变上的强大能力。

HESe2在HER过程中的Se 3d原位X射线光电子能谱、HER活性及电解槽性能稳定性

利用原位X射线光电子能谱发现，HESe2在HER过程中未发生表面重构，其晶格畸变在反应过程中得以保持，这可能源于高熵材料的迟滞扩散效应。理论计算表明，晶格畸变可在基面诱导电子富集区域，从而产生大量具有强H*吸附能力的活性位点。基于以上机制，HESe2展现出优异的HER活性和长期稳定性：在酸性条件下，于10mA‧cm-2电流密度下的过电位仅为31 mV，优于多数已报道的高熵电催化析氢材料。基于HESe2的质子交换膜水电解槽表现出与商用电催化剂相当的活性，并在400小时运行中仍保持优异的稳定性。本研究为构建高性能层状高熵催化材料提供了切实可行的途径，并揭示了过渡金属基层状材料中结构畸变与催化活性之间的内在关联。

以上研究成果以“Lattice Distortion in High-Entropy Transition Metal Diselenide for Augmented Hydrogen Evolution”为题发表在《Advanced Materials》(DOI：10.1002/adma.202522787)。第一作者为偷拍自慰 22级博士生岳浩宇（已入职山西师范大学），通讯作者为偷拍自慰 袁文霞教授和郭中楠副教授，偷拍自慰 为论文唯一通讯单位。

论文链接：

//doi.org/10.1002/adma.202522787